2005年，在韩国确立了绝对的王者地位后，开始进军世界第二大唱片市场——日本。毅然放弃了走“韩流”的捷径，从J-POP歌手的底层打拼起。4月27日发行第一张日文单曲《Stay With Me Tonight》，开始了艰难的日本发展之路。
2006年，带领组合凭借第三张正规专辑《"O"-正.反.合.》，横扫了2006年韩国MKMF、金唱片、首尔歌谣大赏和SBS歌谣大赏的全部大赏，总共摘得十个奖项，以一个干脆利落的大满贯宣布了其当代歌坛霸主地位。随后展开了“1st LIVE TOUR 2006 ～Heart，Mind and Soul～”第一次日本巡演及“The 1st Asia Tour Concert‘Rising Sun’”第一次世界巡演。
2007年，郑允浩所在组合荣获第40届日本BEST HIT歌谣祭 - Gold Artist奖、日本MTV音乐录像带大奖-最佳Buzz Asia韩国艺人奖，是首次在日本获奖。2月，在“东方神起The 2nd ASIA TOUR CONCERT‘O’”中首次表演自己创作的个人SOLO歌曲《Spokesman》。8月1日发行的第12张单曲《Summer Dream》，获得了第一个Oricon日冠军。
2009年2月，在“The 3rd Asia Tour Concert Mirotic In Seoul”首次表演自己创作的个人SOLO歌曲《Checkmate》。3月19日，所在组合东方神起作为世界上“照相最多的艺人”再次被写入吉尼斯世界纪录。在3月20日上映的电影《舞吧!昴》中演唱主题曲《Bolero》并客串演出，系出道以来首次亮相日本大银幕。9月9日，郑允浩主演MBC水木剧《向大地头球》车奉君一角，该片以足球为题材，讲述了主人翁在三流人生中坚持梦想终获成功的励志故事，该片系郑允浩的首部影视作品，其原声碟获得韩国音乐销量排行榜周榜冠军。而2010年6月发行的《向大地头球》完整版DVD BOXⅠ、Ⅱ在发行第一周就分别卖出了1万4000多张，总销量达到28156张，并分获日本最大唱片销量Oricon排行榜DVD综合部门日榜冠亚军、电视剧部门周榜冠亚军、综合部门周榜亚季军。另外，在日本Oricon周榜电视剧DVD部分，韩国电视剧《向大地头球》获得冠亚军是继2007年裴勇俊主演的电视剧DVD获得后时隔三年三个月以来第一次。
2010年3月9日，郑允浩作为亚洲唯一受邀艺人远赴拉斯维加斯加入“Band from MICHAEL JACKSON’s THIS IS IT The Movie”迈克尔杰克逊的追思乐队，在当地和乐队成员们一起学习了歌曲和舞蹈。2010年3月27、28日两天，参加在首尔龙山战争纪念馆举行的“THIS IS IT”迈克尔杰克逊的追思演唱会，并穿上原本为MJ打造的“王者战靴”。4月，郑允浩以演员身份出现在韩国歌手J.Rich单曲《再见我的爱》中，系郑允浩首次参演其他歌手MV。5月，在2010年上海世博会韩国馆的主题电影《和声城市》中，郑允浩以全片最高身价担当主演。9月，郑允浩主演音乐剧《宫》扮演王子李信。在允浩出演的场次，票席在两分钟内售完。受邀出演了韩国观光公社制作的剪辑电视剧《一天》，该片于9月24日韩国上映。同年，两次成为亚太区销售量、阅读率最高且最具代表性的中文男性时尚时装杂志《men’s uno》封面人物，证明了其在亚洲的人气和地位。
